In Erinnerung bleiben wird Carlos Alberto vor allem für sein Traumtor im WM-Finale von 1970 gegen Italien. In der 87. Minute schloss er im Aztekenstadion nach einer unglaublichen Ballstafette, die nahezu das gesamte brasilianische Team umfasste, mit einem wuchtigen Flachschuss zum 4:1-Endstand ab. Sicherlich einer der schönsten Treffer der WM-Geschichte.
Insgesamt lief der Weltklasse-Rechtsverteidiger 53-mal für Brasilien auf. Die nationale Meisterschaft gewann er mit Fluminense und dem FC Santos, für den er 445 Spiele absolvierte. Dort spielte er an der Seite des großen Pelé.
Nach dem Ende seiner 20-jährigen aktiven Laufbahn in den USA bei Cosmos New York 1982 wurde Carlos Alberto Trainer. Er trainierte 15 Klubs - mit Flamengo wurde er 1983 Meister - sowie die Nationalteams von Oman und Aserbaidschan (bis 2005). Anschließend arbeitete er als TV-Experte, bis zuletzt für den Sender SporTV.
1998 wurde Carlos Alberto in die Weltauswahl des 20. Jahrhunderts nominiert, 2004 gehörte er für die FIFA zu 100 größten lebenden Spielern.